Carrollit ist ein stark silberweiß glänzendes Mineral, das von den sehr ähnlichen Mineralien Siegenit (Ni,Co)₃S₄ und Polydymit Ni²⁺Ni³⁺₂S₄ nur schwer zu unterscheiden ist. Alle Sulfide nach dem Muster AB₂X₄ werden zu den Mineralien der Linneit-Gruppe gezählt. X steht dabei für S oder Se, während A durch Fe, Ni, Co, Cu und B durch Co, Ni, Cr ersetzt werden können. Bei den Bergleuten werden die Mineralien der Linneit-Gruppe als „Kobaltkies“ bezeichnet. Kristalle kommen meist als Oktaeder vor, sie sind auch kombiniert mit Würfelflächen oder anderen Flächen des kubischen Systems. In Salpetersäure erfolgt ein Anätzen unter Aufbrausen.

Carrollit ist weltweit gesehen ein weniger häufiges Cobalt-Erz. In der Demokratischen Republik Kongo wird es aber zur Gewinnung von Cobalt abgebaut. Aus Kambove sind für den Sammlermarkt gut ausgebildete, hoch glänzende, oktaedrische Kristalle mit bis zu zwei Zentimeter Kantenlänge bekannt.